Date/heure
Date(s) - 8 décembre 2023
14 h 00 min - 17 h 00 min
Catégories
18 décembre 2023, 14h amphithéâtre du CRPG & zoom| Dorian Thomassin
Hydrogène des phases de hautes températures des chondrites : Origine et contribution aux budgets en hydrogène des corps du système solaire interne
Hydrogen in the high-temperature phases of chondrites: Origin and contribution to the hydrogen budget of inner solar system bodies
Membres du jury :
Rapporteurs :
Dr. Tahar HAMMOUDA (Université Clermont Auvergne, Clermont Ferrand)
Dr. Romain TARTESE (The University of Manchester, Manchester)
Examinateurs :
Dr. Camille CARTIER (Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques, Nancy)
Dr. Valérie MALAVERGNE (Université de Gustave Eiffel, Champs-sur-Marne)
Invitée :
Dr. Giada IACONO-MARZIANO (Institut des sciences de la Terre d’Orléans, Orléans)
Directeurs de thèses :
Dr. Laurette PIANI (Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques, Nancy)
Dr. Yves MARROCCHI (Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques, Nancy)
***
Résumé :
Les chondres, composants majoritaires des chondrites, sont des sphérules silicatées formées lors d’épisodes de hautes températures ayant eu lieu dans les premiers millions d’années de notre Système Solaire. Issus de météorites non différenciées, les chondres sont des témoins de l’évolution précoce de notre Système Solaire. Les chondrites à enstatite (EC), formées près du Soleil, sont souvent considérées comme les principaux éléments constitutifs de la Terre en raison de leurs nombreuses similitudes isotopiques avec les roches terrestres. Afin de mieux comprendre l’origine de l’eau et des éléments volatils terrestres, cette thèse propose une approche duale : (i) une caractérisation fine de l’hydrogène (H) et des différents éléments volatils dans les chondres des EC et (ii) la mise en œuvre d’expériences à haute température simulant la formation des chondres dans un milieu riche en H.
En combinant des analyses par sonde ionique de la teneur (H, C, F, S, Cl, N) et de l’isotopie (H, N) des éléments volatils avec l’utilisation de la spectroscopie Raman sur des EC, nous avons mis en évidence le lien entre H et S dans la mésostase des chondres. Nous suggérons que la solubilisation de H se produit lors de la formation des chondres, à haute température, et nous rejetons l’hypothèse d’une incorporation tardive de l’hydrogène. De plus, les résultats d’analyses en roche totale par EA-IRMS (analyseur élémentaire couplé à un spectromètre de masse) suggèrent que les phases porteuses de H dans les EC sont différentes de celles des autres chondrites formées près du Soleil, telles que les rumurutites ou les chondrites ordinaires.
Afin de mieux déterminer les conditions permettant l’incorporation de H dans les chondres lors de leur formation, nous avons réalisé des expériences à haute température et pression atmosphérique en présence de gaz riches en H. En développant différents protocoles expérimentaux, nous avons cherché à reproduire les observations faites dans les EC, à savoir une teneur élevée en H et un lien avec S. Bien que ces expériences n’aient pas permis de reproduire les fortes teneurs en H mesurées dans les chondres des EC, nous avons observé que la solubilisation de l’hydrogène diminue en environnement réducteur, indépendamment de la présence de soufre ou de la composition du silicate fondu.
Enfin, pour réaliser la caractérisation isotopique de H présent dans des minéraux anhydres des EC (e.g., pyroxène ou olivine) en sonde ionique, nous avons initié le développement de nouveaux standards. Nous avons utilisé l’EA-IRMS pour l’analyse des compositions totales et la sonde ionique pour des analyses in-situ. Nous avons rencontré des difficultés de standardisation avec des teneurs en H systématiquement plus élevées en EA-IRMS. Cependant, nous avons réalisé des développements analytiques sur l’EA-IRMS pour garantir une précision de 5‰ sur le rapport isotopique D/H dans les mesures des minéraux à faibles teneurs en hydrogène (jusqu’à 250 ppm d’eau).
***
Abstract :
Chondrules, the main components of chondrites, are silicate spherules formed during episodes of high temperature in the first millions of years of our Solar System. Coming from undifferentiated meteorites, chondrules are archives of the early evolution of our Solar System. Enstatite chondrites (ECs), formed near the Sun, are often considered to be the main building blocks of the Earth due to their isotopic similarities with terrestrial rocks. To gain a better understanding of the origin of water and volatile elements on Earth, this thesis proposes a dual approach: (i) a detailed characterisation of hydrogen (H) and other volatile elements in ECs and (ii) high-temperature experiments to simulate the formation of chondrules in H-rich environments.
By combining ion probe analyses of the content of volatile elements (H, C, F, S, Cl, N) and isotopy of H and N with Raman spectroscopy on EC chondrules, we have highlighted the link between H and S in the chondrule mesostasis. We suggest that the solubilisation of H occurs during the formation of the chondrules at high temperature and reject the hypothesis of a later incorporation during parent body metamorphism or Earth weathering. Furthermore, bulk analyses by EA-IRMS (Elemental Analyzer coupled to Mass Spectrometer) allow us to propose that the H-bearing phases in ECs differ from those in other chondrites formed close to the Sun, such as rumurutites or ordinary chondrites.
To better determine the incorporation conditions of H in chondrules during their formation, we conducted high temperature experiments at 1 bar under H-rich atmospheres. Through the development of different experimental protocols, we sought to reproduce the observations in the ECs, namely a high H content and a link with S. Although our experiments were unable to reproduce the high H contents measured in the EC chondrules, we observed that the solubilisation of hydrogen decreases when the environment becomes more reduced, independently of the presence of sulphur or the silicate melt composition.
Finally, to perform isotopic characterisation of H present in anhydrous EC minerals (e.g., pyroxene or olivine) using ion probes, we initiated the development of new standards. We used the EA-IRMS for the analysis of bulk compositions and the ion probe for in-situ analyses. We encountered standardisation difficulties with systematically higher H contents with EA-IRMS. However, we have carried out analytical developments of the EA-IRMS protocols to guarantee a precision of 5‰ on the D/H isotopic ratio in minerals with low hydrogen contents (down to 250 ppm water).